登基为帝
1259年8月11日，蒙哥在四川合州钓鱼山病逝，9月19日，在四川的忽必烈异母弟末哥派来的使者向忽必烈宣布这个消息，并请忽必烈北归继承帝位，忽必烈则认为“吾奉命南来，岂可无功遽还？”于是进攻南宋，并多次获胜，后来，忽必烈的正妻察必派使者密报，和林众臣谋立忽必烈之弟阿里不哥，而且阿里不哥已经派阿蓝答儿在开平附近调兵，脱里赤在燕京附近征集民兵，使者催促忽必烈早日北还。
11月17日，儒臣郝经上《班师议》，陈述必须立即退兵的理由，坚定了忽必烈退兵北返的决心，忽必烈声称要进攻南宋首都临安，留大将继续对鄂州的围攻，增加对南宋的军事压力，南宋丞相贾似道派使者请和，约定南宋割地，并且送岁币，忽必烈于是在当日撤兵北返。
1260年1月4日，忽必烈率军抵达燕京即今北京市，解散了脱里赤征集的民兵，“民心大悦”，忽必烈率军在燕京近郊驻扎，度过整个冬天，并积极和诸王联络，准备在1260年春天召开库力台大会，举行登基大典。
1260年5月5日忽必烈登基成为大蒙古国皇帝即蒙古帝国大汗，忽必烈发布称帝的即位诏书《皇帝登宝位诏》，在诏书中，他自称为“朕”，称他的哥哥元宪宗蒙哥为“先皇”。
1260年6月29日，忽必烈发布《中统建元诏》，正式建年号“中统”。
1264年9月7日，忽必烈发布《至元改元诏》，取《易经》“至哉坤元”之义，改“中统五年”为“至元元年”，12月18日，忽必烈将国号由“大蒙古国”改为“大元”，从大蒙古国皇帝变为大元皇帝，大元国号正式出现，忽必烈成为元朝首任皇帝。
攻灭南宋
1263年五月，忽必烈升开平为上都，作为驻夏的纳钵。
1264年八月，又下诏燕京(金中都，金亡后称燕京)仍改名为中都，作建都的准备。
1272年二月，采刘秉忠议，改中都为大都，宣布在此建都。
1273年，大都宫殿建成，次年正月元旦，忽必烈在正殿接受朝贺，元朝从此即定都在大都(北京市)，大都代替和林，成为元朝多民族国家的政治中心，至此以后，明、清两代，北京一直是国家的首都。
1274年，忽必烈命令屯戍高丽的凤州经略使忻都、高丽军民总管洪茶丘率兵15000人，大小战船900艘出征日本，在日军坚决抵抗下，首战只获小胜，未能深入，不久，因台风将大部分战船毁坏，加上已兵疲箭尽，元军只得仓促撤回。
1275年二月，忽必烈派礼部侍郎杜世忠等出使日本，杜世忠等一到日本，就被镰仓幕府处死，这一消息直到1280年才传到元朝。
于是，忽必烈决心再次征讨日本，是年下半年，元朝征调军队(包括结集南宋新附军)，成立征东行省(亦称日本行省)主持征伐大计。
1276年2月4日，元军攻入临安，宋恭帝奉上传国玉玺和降表，南宋灭亡，元朝掌握全国性政权，1279年3月19日，南宋海上流亡政权残余的最后一支抵抗力量被消灭。
1281年正月，忽必烈命令元军兵分两路远征日本，但仍然失败。
